80 Le tritium dans l’environnement Le tritium présent dans l’eau libre des cellules algales se met en équilibre en quelques minutes avec l’eau tritiée environnante. L’incorporation de tritium dans la matière organique résulterait principalement de la photosynthèse, selon l’équation simplifiée HTO + CO 2 →CHTO + O 2 . Les algues sont également capables d’utiliser certains composés organiques (Blaylock et al, 1986 ; Diabaté and Strack, 1993), le devenir du tritium organiquement lié étant alors très dépendant de la nature de la molécule marquée : des facteurs de concentration de 1 à 100 ont été déterminés pour le milieu marin selon le composé organique tritié incorporé (e.g. uridine : 2 ; leucine : 10 ; adénine : 100, Strack et al, 1980). In situ, les activités massiques de tritium libre dans les plantes immergées (mousses et myriophylles), en équilibre avec l’activité de l’eau du Rhône (Jean-Baptiste et al, 2007), sont inférieures de 1 à 2 ordres de grandeurs aux concentrations massiques en OBT non échangeable, ces dernières étant possiblement liées au tritium émis antérieurement par l’industrie horlogère et piégé notamment dans les sédiments. Toutefois, des investigations complémentaires sont en cours pour caractériser les formes de tritium impliquées et leur origine (Jean-Baptiste et al, 2007). Les quelques rares données expérimentales relatives aux plantes supérieures semblent montrer que, pour des végétaux semi-aquatiques, l’activité massique de tritium libre dans la plante ne s’équilibre pas avec celle du tritium dans l’eau (Harrison and Korranda, 1971), l’hypothèse la plus probable quant à l’origine de ce phénomène étant l’existence d’échanges entre le feuillage émergé des plantes et l’eau atmosphérique (humidité de l’air). 6 2 2 3 Comportement dans les animaux aquatiques Deux voies de contamination interviennent en parallèle pour les animaux aquatiques : les transferts directs de tritium à partir de l’eau et les transferts trophiques. Transferts directs. Les échanges eau↔animal en milieu aquatique résultent du processus physiologique de respiration/osmorégulation, qui conduit, par la régulation du bilan hydrique de l’animal, à une mise en équilibre rapide entre l’eau tritiée environnante et l’eau des tissus (Calmon and Garnier-Laplace, 2001). Les délais d’atteinte de l’équilibre entre l’eau tritiée et les poissons sont globalement très courts, avec des facteurs de concentration compris entre 0,6 et 1 (exprimés sur la base du poids frais), et des périodes biologiques inférieures à un jour (Elwood, 1971). Lors d’études en mésocosmes (eau douce), il a été montré que l’activité massique de tritium libre dans les organismes atteint rapidement 95 % de l’activité massique dans le milieu d’exposition, et reste à ce niveau (Harrison and Korranda, 1971), avec des activités massiques de tritium organique lié plus élevées pour les organismes photosynthétiques que pour les animaux. Concernant le tritium lié, sa demi-vie dans les organismes animaux serait plutôt de l’ordre de la dizaine de jours : pour des juvéniles de truite arc-en-ciel, le rapport OBT truite /HTO eau s’équilibre rapidement aux environs de 0,2 à la suite d’une contamination chronique par voie directe, avec une période biologique de 10 jours (Rodgers, 1986). Dans le Rhône, aux alentours de Creys-Malville, les activités massiques de tritium libre des poissons sont en équilibre avec les activités volumiques de tritium dans l’eau du fleuve (Jean-Baptiste et al, 2007), alors que les activités massiques de tritium organiquement lié non échangeable sont supérieures d’un facteur 2 à 20, selon les années. Des facteurs de concentration du tritium lié supérieurs à 1 avaient déjà été rapportés pour les poissons des fleuves français (en Bq.L-1 d’eau de combustion par Bq.L-1 d’eau du fleuve, 8±2, 3±1 et 15±3 pour le Rhône, 6±1 pour les fleuves exempts d’installations nucléaires ; Pally et al, 1993), assortis de l’hypothèse d’une contamination prépondérante par ingestion de matière organique tritiée. Cette hypothèse est cohérente avec les résultats obtenus précédemment, d’une part in situ (Kirchman et al, 1979), d’autre part in vitro. En effet, il avait été montré que l’incorporation de tritium dans les poissons atteint un maximum quand l’eau et la nourriture sont tritiées (Rodgers, 1986). Le même processus d’incorporation de molécules organiques marquées au tritium a également été mis en avant pour expliquer les facteurs de concentration très élevés observés dans divers poissons de la baie de Cardiff et de l’estuaire de la Severn (UK, cf. § 5.2.3). Transfert trophique. Lors de l’alimentation, toutes les formes du tritium associées aux substrats nutritifs sont assimilées par le consommateur. Le métabolisme du tritium organiquement lié consommé par l’animal conduit en grande partie à la productiond’eau tritiée, selonune cinétique dépendant de la nature de la molécule organique tritiée. La plupart des auteurs s’accordent à considérer que le taux d’incorporation de tritium organique est supérieur par la voie trophique comparativement à la voie directe. Ainsi, l’étude du transfert trophique du tritium dans les invertébrés benthiques d’eau douce a montré que la demi-vie biologique de cet isotope serait liée à la nature de la phase porteuse du tritium lors de la contamination de la nourriture : la demi-vie chez les invertébrés serait plus longue lorsque la nourriture (algues) est contaminée à partir d’une molécule organique tritiée (Blaylock et al, 1986). Tous les processus physiologiques ayant des répercussions sur le métabolisme hydrominéral, comme par exemple la reproduction, sont également susceptibles de modifier la période biologique du tritium lié. Ainsi, Yankovichet al. (2006), d’après les résultats de mesures in situ, ont émis l’hypothèse que le tritium organiquement lié pourrait être incorporé dans les cellules reproductrices de moules (Elliptio complanata) matures, et être éliminé de l’organisme lors de la fraie. Pour la truite arc-en-ciel, les périodes biologiques du tritium organique provenant de la voie trophique, qui représente à l’équilibre 80 % du tritium ingéré, varient de 18 à 32 jours (Rodgers, 1986). 6 2 3 Transfert du tritium entre l’eau et l’atmosphère En fonction de leurs formes chimiques, les radionucléides artificiels rejetés dans la mer par les installations nucléaires peuvent être transférés à la terre par les aérosols marins mais aussi par le dégazage ou l’évaporation d’eau de mer (respectivement pour le carbone-14 et le tritium). Cette voie de transfert a été étudiée par l’IRSN afin d’estimer la contamination des sols et des végétaux puis de l’espèce humaine par des radionucléides présents dans l’eau de mer. En particulier, l’IRSN a quantifié les flux de tritium sous forme gazeuse, de la mer à l’atmosphère entre le point de rejet en milieu marin de l’usine de traitement des combustibles nucléaires usés de La Hague et l’estuaire de la Seine (Maro et al., 2004). En 2000 et 2002, trois campagnes océanographiques ont été réalisées par l’IRSN avec le navire océanographique du CNRS «Côtes de la Manche» du 1er au 4 juin 2000 (TE_SEA), puis du 24 au 28 février 2002 (TRANSAT 1) et du 27 au 31 août 2002 (TRANSAT 2). Les flux de tritium de l’eau à l’atmosphère dus aux rejets en milieu marin de l’usine de La Hague ont été estimés respectivement à 4,0.107 Bq. km-2.j-1 (TE-SEA), 2,0.107 Bq.km-2.j-1 (TRANSAT 1) et 1,3.107 Bq.km-2.j-1 (TRANSAT 2). Les flux de tritium de l’eau à l’atmosphère diminuent lorsque l’on s’éloigne du point de rejet, en raison de la dilution des rejets liquides dans La Manche. Le flux moyen calculé pour l’ensemble de ces campagnes est de 2,4.107 Bq.km‑2.j-1 pour la surface correspondant à la baie de Seine (4400 km2), la quantité de tritium transférée dans l’atmosphère en 2002 peut être évaluée à 39 TBq, soit 0,3 % de la quantité de tritium rejeté en mer en 2002 par l’usine de La Hague (Maro et al., 2005). Une étude des transferts de tritium entre l’eau et l’atmosphère, dénommée LORA, a été réalisée par l’IRSN sur la Loire entre septembre 2004 et novembre 2005 pour le compte d’EDF en collaboration avec Laboratoire des Sciences du Climat et de l’Environnement (LSCE, CEA/CNRS), le Groupe d’Études Atomiques (GEA, Marine Nationale) et le Département Géologie et Océanographie (DGO) de l’Université de Bordeaux. Ce travail (Fontugne et al., 2007) a mis en évidence une augmentation de l’activité de tritium contenue dans la vapeur d’eau de l’air prélevé à 1,5 m au-dessus des berges lors d’un rejet du CNPE de Belleville-surLoire conduisant à une augmentation de l’activité dans le fleuve. Ces résultats confirment qu’il existe un transfert de tritiumde l’eau à l’atmosphère par évaporation ou par diffusion, dont il convient de tenir compte dans les modèles de transfert du tritium.
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