17 Sources de production et gestion du tritium produit par les installations nucléaires 4 Réaction de capture 6Li(n, α) → 3H 5 Dans les conditions de pression et de température régnant dans le circuit primaire, une fraction du tritium formé dans le combustible diffuse dans la gaine, la couche d’oxyde interne (ZrO 2 ), formée à l’interface pastille-gaine, limitant son transfert dans l’épaisseur de la gaine et la couche d’oxyde externe limitant son relâchement dans le circuit primaire. Lors du déchargement du combustible du réacteur et de son entreposage en piscine de désactivation, le tritium piégé dans la gaine sous forme de gaz dissous en limite de solubilité précipite sous forme d’hydrure (ZrH 2 ). 6 Les grappes sources secondaires, constituées d’un mélange antimoine-béryllium fritté particulièrement tritigène sous flux neutronique, sont gainées par de l’acier inoxydable, cet acier étant très perméable au tritium dans les gammes de températures de fonctionnement normal du réacteur. Elles sont utilisées pour la surveillance de la réactivité du cœur en phase de rechargement du combustible et en phase sous-critique et servent à obtenir un taux de comptage minimal des « chaînes sources » de protection nucléaire du réacteur permettant de garantir en permanence leur disponibilité. 7 En production, le fluide primaire déchargé en cours de cycle pour ajuster ses caractéristiques chimiques ainsi que la puissance du réacteur lors des variations de charge est transféré du circuit primaire vers l’unité de traitement des effluents primaires (TEP) pour y subir un traitement par évaporation, les distillats obtenus contenant le tritium étant ensuite rejetés via les réservoirs recueillant les effluents radioactifs de l’îlot nucléaire (KER). 8 Les effluents tritiés rejetés des CNPE correspondent au contenu des réservoirs KER recueillant les distillats tritiés des unités de traitement des effluents primaires et des effluents usés. 9 Les arrêtés ministériels de prélèvement d’eau et de rejets spécifiques à chaque CNPE fixent des limites annuelles d’activité en tritium à respecter dans les rejets liquides et gazeux (respectivement entre 20 et 50 TBq.an-1.tranche-1 et entre 2 et 4 TBq.an-1.tranche-1 selon le type de gestion de combustible). Ces arrêtés fixent également, pour les rejets liquides et gazeux, des limites en tritium à respecter dans certains réservoirs de stockage avant rejet et dans le milieu récepteur après dispersion des effluents. Par ailleurs, les spécifications radiochimiques établissent des valeurs attendues et des limites de l’activité en tritium dans les différents circuits (circuit primaire, réservoirs de stockage intermédiaire et distillats…). 10 Les trois moyens principaux permettant de contrôler la réactivité du cœur (grappes de contrôle, poisons consommables et bore soluble) ne peuvent pas être utilisés séparément. La solution retenue consiste à introduire, dans le cœur, une partie de l’anti-réactivité nécessaire en début de cycle sous forme de poisons consommables (crayons combustibles gadoliniés), de manière à limiter la concentration en bore initiale pour éviter les risques de cristallisation du bore et d’obtention d’un coefficient modérateur positif, les grappes de contrôle et le bore soluble étant ensuite utilisés tout au long du cycle pour maintenir le réacteur critique, notamment lors des variations de charge. De plus, dans certaines situations accidentelles, l’augmentation de la concentration en bore permet d’apporter un surplus d’anti-réactivité et l’injection de solution borique permet de maintenir l’inventaire en eau du circuit primaire. 11 Le passage à une gestion de combustibles à haut taux de combustion nécessite, dans certains cas, de passer d’un renouvellement par quart de cœur à un renouvellement par tiers de cœur, ce qui conduit à augmenter le nombre d’assemblages combustibles neufs par recharge. Mais une fois le cycle à l’équilibre, le nombre d’assemblages introduits dans le cœur est inchangé. • Les sources « directes » pour lesquelles le tritium est produit directement dans le fluide caloporteur par les réactions nucléaires sur les produits chimiques de conditionnement du circuit primaire (bore et lithium2), ainsi que sur le deutérium et les impuretés contenues dans l’eau du circuit primaire. Les réactions d’activation neutronique sur le bore 103, et dans une moindre mesure sur le lithium 64, constituent la source principale de production de tritium dans l’eau du circuit primaire. Le taux de production de tritium est ainsi de l’ordre de 37 TBq.GWe-1.an-1 [4][9], le bore 10 et le lithium 6 contribuant respectivement pour environ 85 et 15 % du tritium produit dans le fluide primaire (le lithium 7 et le deutérium contribuent pour moins de 1 %). Il faut noter que, selon la puissance du réacteur et le mode de gestion du combustible, la production de tritium, par cette voie, peut atteindre une valeur proche de 50 TBq.an-1.tranche-1 (cf. ci-après) ; • Les sources « indirectes » pour lesquelles il existe des barrières physiques isolant le tritium du fluide caloporteur. Elles ont pour origine les réactions de fission ternaire se produisant au sein du combustible et les réactions d’activation neutronique sur le bore 10 présent dans les barres de contrôle, sur l’hélium de mise en pression des crayons combustibles et sur le béryllium des grappes sources secondaires. Par exemple, dans le cas particulier des barres de commande, la production de tritium est fonction de la durée d’irradiation (de l’ordre de 1 700 GBq.GWe-1 pour les paliers 1300 MWe et 1450 MWe d’EDF et pour une durée de vie des barres équivalente à 15 cycles d’irradiation), mais sa diffusion dans le circuit primaire reste très faible. Les réactions de fission dans le combustible constituent la principale source de production de tritium (environ 520 TBq.GWe-1.an-1 - cf. ciavant), mais celui-ci reste confiné dans le combustible grâce aux gainages en alliage de zirconium (zircaloy-4, M5) des crayons combustibles, le tritium ayant une très forte affinité pour le zirconium et diffusant très faiblement à travers l’oxyde formé en surface de la gaine5 (taux de sortie d’environ 10 2 TBq par cycle, ce qui représente moins de 0,01 % du tritium rejeté par voie liquide par les centrales nucléaires). Ainsi, près de 50 % du tritium formé dans le combustible reste occlus dans les gaines, le reste restant piégé dans l’oxyde irradié. Toutefois, des études récentes semblent montrer que ce taux est vraisemblablement fonction des conditions d’irradiation du combustible en réacteur (cf. ci-après). Le tritium peut néanmoins être relâché dans le fluide primaire avec du combustible en cas de ruptures de gaine (principalement liées à des défauts de fabrication, des phénomènes de fatigue vibratoire ou à la présence de corps étrangers). Selon EDF, cette contribution ne dépasse pas quelques TBq par an et par tranche (celle-ci est fonction du nombre de crayons défectueux et de leur taux de combustion), ce qui correspond à moins de 1 % de la quantité de tritium formée dans le combustible. Par ailleurs, pour ce qui concerne le parc EDF, les réacteurs des paliers 1300 MWe et 1450 MWe comportent des grappes sources secondaires6 qui sont à l’origine d’une production supplémentaire de tritium dans le circuit primaire variant de 4 à 12 TBq par an et par tranche (soit environ 10 TBq.GWe-1.an-1), correspondant à une production supplémentaire de 20 à 40 %, selon la durée d’irradiation des grappes. Ainsi, c’est principalement le tritium produit dans l’eau du circuit primaire et essentiellement lié au conditionnement chimique de ce circuit qui se retrouve dans les effluents liquides et gazeux7, la quantité de tritium produite étant directement fonction de la quantité d’énergie fournie par le réacteur. Comme évoqué précédemment, celui-ci est rejeté dans l’environnement compte tenu de son faible impact radiologique et en l’absence de procédé industriel permettant de récupérer le tritium présent dans les effluents radioactifs liquides des centrales8, compte tenu notamment de leur très faible activité volumique et de leur volume très important (respectivement de l’ordre de 106 Bq.L-1 et de 10 000 à 12 000 m3.tranche-1.an-1 en moyenne pour l’ensemble du parc). Schéma simplifié d’un réacteur PWR
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